撰稿| 劉 一 (上海理工大學光電信息與計算機工程學院)
導讀
近日，上海理工大學光電信息與計算機工程學院劉一教授帶領的超快非線性光學團隊與香港城市大學張哲東助理教授和華東師範大學Konstatin Dorfman教授等人合作，觀測到了氮離子空氣激光效應中的多波長相干控制效應，揭示了振動態量子相干性的重要作用。研究團隊採用不同波長的兩個探測光脈衝注入到800 nm飛秒激光產生的氮氣等離子體中，通過精密控制兩個探測光的延時，不僅觀測到了不同波長輻射對於上能級粒子數布居的競爭，而且發現了不同波長之間的相干控制效應，從而揭示了振動態相干性在氮氣離子相干輻射中的重要作用。該發現為理解飛秒激光激發的氮離子相干輻射的物理機制提供了新的視角，為其波長選擇提供了新的途徑。
該文章發表在國際頂尖學術期刊《Optica》,題為“Coherent control of the multiple wavelength lasing of N2+: coherence transfer and beyond”。上海理工大學為第一單位，該校博士生張翔和盧琦為該文的共同第一作者，劉一教授和香港城市大學張哲東助理教授以及華東師範大學Konstatin Dorfman教授為該文的共同通訊作者。
研究背景
超快超強激光泵浦空氣，在空氣等離子體中產生的無諧振腔激射效應在近10年備受超快非線性光學領域的關注，也被稱為“空氣激光”效應。基於空氣中的氧氣、氮氣分子以及氬氣原子，採用適當波長的飛秒或者皮秒強激光進行泵浦，研究人員都已經實現了無需諧振腔的激射效應。空氣激光利用空氣作為激光增益介質，因此有望在遠程大氣中形成虛擬激光器，從而為光學遠程探測提供全新概念的光源，如圖1所示。利用背向的空氣激光輻射作為光學遠程探測的輻射源，其信號光是背向發射的相干光。相比於傳統光學遠程探測中探測熒光或者散射光，該信號光發散角極小(幾十毫弧度量級)，能量高出約3個數量級，因此有望極大提高光學遠程探測的靈敏度。“空氣激光”這一新概念光源有望為大氣污染探測、痕量物質測量、遠程電磁輻射測量等方面帶來突破性提高。
基於氮氣離子的激射效應採用大氣中組分濃度最高的氮氣作為介質，備受多個研究小組關注。在高強度800nm飛秒激光的作用下，氮氣離子可以在傳播前向和背向發射一系列相干輻射信號，如波長為391.4nm和427.8nm的兩個躍遷最易被觀測到。但是對於這一效應的理解一直是個謎團，有多個模型先後被提出，包括粒子數反轉機制、量子相干導致的無反轉放大、轉動態量子拍頻放大、受激拉曼散射等。氮氣離子激射效應藴含着豐富的物理內涵，涉及到共振激發、超快電子過程、超輻射與超熒光、量子調控等方面，其時間尺度跨越阿秒-飛秒-皮秒等多個時間尺度，亟待研究人員去理解和挖掘。
圖1.空氣激光概念圖。從地面朝大氣中發射的一束超快飛秒激光將大氣分子電離，產生空氣等離子體。空氣等離子體存在光增益效應，產生前向和背向傳播的相干輻射。
創新研究
在本工作中，研究者們在800nm飛秒激光產生的氮氣等離子體中注入兩個不同波長(391nm和428nm)的探測脈衝，然後以阿秒精度控制兩個探測光的時間延遲。在圖2中，可以看到當391nm探測光與800nm泵浦光重合以及延後的情況下，391nm的輻射信號得到極大的增強。與此同時，波長428nm的輻射信號呈現出對應的減弱。這兩個不同波長的輻射在約6ps的延遲範圍內呈現出此消彼長的關係。因為波長391nm和428nm的激射信號共用氮氣離子第二激發的振動基態，因此這兩個信號之間的此消彼長反映了兩個躍遷對於上能級粒子數布居的競爭關係。
圖2.391nm與428nm激射信號的相互競爭。在本實驗中，428nm探測光與800nm泵浦光的時間延時固定(500fs)，391nm探測光的時間延時從-1ps到8ps進行掃描。
更進一步，以30阿秒為掃描步長的實驗揭示了更精緻的雙波長相干控制效應，如圖3所示。在圖3(a)和(b)中，掃描的391nm探測光和固定的800nm泵浦光的延時在300fs左右。可以看到，391nm和428nm信號都呈現出精密的調製效應，兩者的調製週期相同，均為約1.3fs,這對應於391nm輻射的週期。同時，兩個信號的大小變化近乎反相，即在391nm取得最大值時428nm信號為最小值。在圖3(c)和(d)中，掃描的391nm探測光和固定的泵浦光的延時在480fs左右。在此情況下，兩個信號的變化近乎同相位。實驗中，如果固定800nm泵浦光和391nm探測光的延時，而掃描428nm探測光的延時，則兩個信號都呈現出週期為1.4fs的相干振盪，該週期對應於428nm輻射的週期。
在理論上，研究者採用微觀分子弛豫模型很好地復現了這些觀察結果。理論研究不僅澄清了兩個信號之間的同相位或者反相位相干控制來源於氮氣離子基態之間的振動態相干性，而且揭示了基態和激發態勢能曲線平衡位置的差異帶來的精密拍頻現象，與實驗結果完全一致。這一研究工作證實了在飛秒激光和氮氣離子作用過程中，電子和振動態的量子相干性及其耦合的關鍵作用。該工作證明了在氮氣離子相干輻射中量子相干性的作用，為研究瞬態激光過程(包括無反轉激光)提供了新的視角。
該項研究得到了國家自然科學基金重點項目，上海市教委科研創新重大項目，香港城市大學基礎研究基金，上海市教委高水平地方大學建設“超快非線性光學”重點團隊建設計劃等的資助。
圖3.428nm和391nm光譜強度隨探測脈衝391nm(τp-s1)時間延時的變化。在圖(a)和(d)中，428nm探測光與800nm泵浦光的延時固定在130fs。 在圖(a)和(b)中，391nm探測光與800nm泵浦光的延時在300fs 左右掃描。在圖(c)和(d)中，391nm探測光與800nm泵浦光的延時在480fs 左右掃描。
來自： 九鄉河 兩江科技評論，江蘇激光聯盟陳長軍轉載