1968年，“阿波罗8号”预备正驾驶。 1969年7月16日，阿姆斯壮成为“阿波罗11号”指挥官。他与年轻的宇航员迈克尔·柯林斯（1930－）和巴兹·艾德林（1930－）一起进行登月月球飞行。到达月球后，柯林斯停留在轨道上，阿姆斯壮乘小鹰号月球着陆器登上月球表面，避开月球冰砾，在宁静海平稳着陆。阿姆斯特朗和艾德林在月球表面进行了2小时30分钟的活动，进行科学实验，采集岩石和土壤样品，留下进行实验的科学设备与纪念其着陆的徽章。他们于7月21日离开月球，7月24日返回地球。
1970年，他被南加利福尼亚大学授予航空工程硕士学位，出版《首次登上月球》一书。7月出任太空总署航空学协会副会长。1971年，在俄亥俄州的辛辛那提大学工作，任航空工程学教授。 1979年，离开辛辛那提大学。1985年，在国家太空委员会工作。
