1968年，“阿波羅8號”預備正駕駛。 1969年7月16日，阿姆斯壯成為“阿波羅11號”指揮官。他與年輕的宇航員邁克爾·柯林斯（1930－）和巴茲·艾德林（1930－）一起進行登月月球飛行。到達月球后，柯林斯停留在軌道上，阿姆斯壯乘小鷹號月球着陸器登上月球表面，避開月球冰礫，在寧靜海平穩着陸。阿姆斯特朗和艾德林在月球表面進行了2小時30分鐘的活動，進行科學實驗，採集岩石和土壤樣品，留下進行實驗的科學設備與紀念其着陸的徽章。他們於7月21日離開月球，7月24日返回地球。
1970年，他被南加利福尼亞大學授予航空工程碩士學位，出版《首次登上月球》一書。7月出任太空總署航空學協會副會長。1971年，在俄亥俄州的辛辛那提大學工作，任航空工程學教授。 1979年，離開辛辛那提大學。1985年，在國家太空委員會工作。
