多孔單晶兼具長程有序晶格結構和無序連通孔道結構的雙重優勢。多孔單晶晶格結構清晰、化學組分精準、終止表面明確,可構築連續高度扭曲活性表面及精細結構,對於研究各類實際催化反應中的表面結構及催化機制具有重要意義。
在國家重點研發計劃變革性技術重點專項、國家基金重大研究計劃重點項目、中國科學院潔淨能源聯合基金和中國科學院戰略先導B等項目支持下,中科院福建物質結構研究所功能納米結構設計與組裝重點實驗室謝奎課題組通過晶格重構策略生長出了2 cm尺寸具有三維連通孔道結構的介孔Nb4N5和MoN單晶,精準控制了晶面取向,並在扭曲表面上構築了清晰的不飽和活性位點包括Nb-N1/5、Nb-N2/5以及Mo-N1/3、Mo-N1/6。多孔單晶扭曲表面上清晰的不飽和金屬氮配位活性結構,能促進其對乙烷分子中氫的化學吸附及碳氫鍵活化,增強非氧化脱氫制乙烯的性能;同時,介孔單晶表面精細結構與吸附物種作用清晰,避免乙烷的深度裂解提高抗積碳性能。宏觀尺寸多孔單晶可有效調控扭曲表面及不飽和配位精細結構,對實際催化反應中的表面結構及催化機制研究具有重要的參考意義。
相關成果發表在《德國應用化學》(Angew Chem Int Ed)。論文第一作者是副研究員林國明。
課題組長期從事多孔單晶表界面結構及催化機制研究,並取得了一系列進展 (Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 8729; ACS Catal 2020, 10, 3505; Nat Commun, 2019, 10: 3168; Nat Commun, 2019, 10: 4727; Nat Commun, 2019, 10: 1173; Nat Commun, 2019, 10, 1550; Adv Mater, 2018, 180655; Sci Adv, 2018, 4: eaar5100; Mater Horiz, 2018, 5: 953; Nat Commun, 2017, 8: 2178; Nat Commun, 2017, 8: 14785)。
福建物構所多孔單晶扭曲表面增強乙烷脱氫研究獲進展